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我所在硫酸盐颗粒形成机制研究中取得重要进展
撰写时间:2017/5/12 10:34:29   

硫酸盐颗粒是我国PM2.5的主要组成部分,对环境空气质量、雾霾和酸雨形成、以及人体健康均具有重要的影响。大气中硫酸盐颗粒主要由二氧化硫的均相和非均相氧化反应产生。理论上硫酸盐颗粒的主要形成途径已较为清楚,但学界对我国实际大气环境中硫酸盐颗粒的主导形成机制仍存在争议。

由于不同氧化剂所携带的氧同位素信息存在差异,因此测量硫酸盐颗粒中氧同位素的组成,特别是氧同位素异常值(D17O=d17O-0.52´d18O),可为判断其形成途径提供直接证据。我所联合加州大学圣地亚哥分校稳定同位素实验室和国家大气环境背景值武夷山监测站,率先通过测定硫酸盐颗粒中氧稳定性同位素(16O,17O和18O)和放射性硫同位素(35S),对华东背景地区硫酸盐颗粒的形成机制进行了探讨,相关研究成果已发表于国际著名期刊《Geophysical Research Letters》(http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/2017GL073637/full)。研究发现硫酸盐颗粒主要来自于液相条件下过氧化氢(H2O2)对二氧化硫的氧化过程(图1),而且在高层大气和边界层中的形成机制趋向一致(图2)。该研究结果说明我国现行的二氧化硫控制政策方向正确,但仍需进一步加强燃煤控制。

图1.华东背景区硫酸盐颗粒中氧同位素的观测值。图中还显示了与硫酸盐形成机制相关的氧化剂的氧同位素比值,而右图浅蓝色和浅紫色椭圆形则分别表示由过氧化氢氧化路径和臭氧氧化路径形成硫酸盐的氧同位素变化区间。观测值显示华东背景区硫酸盐颗粒主要来自于液相条件下过氧化氢的氧化路径。

图2.硫酸盐颗粒中的放射性硫35S活性与氧同位素异常值D17O的相关关系图。放射性硫35S是大气40Ar受宇宙射线轰击蜕变而成,可用于示踪高层大气。本研究发现两者在华东背景区硫酸盐颗粒中35S与D17O并无显著相关关系,与此前所发现的35S-D17O关系存在明显差异,表明了该地区硫酸盐形成机制在高层大气和边界层的趋同性,即过氧化氢主导的氧化过程。

 
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